დაამთავრა ქუთაისის კლასიკური გიმნაზია, შემდეგ მოსკოვის უნივერსიტეტის იურიდიული ფაკულტეტი (1914). იყო „ცისფერყანწელების“ ერთ-ერთი ლიდერი. 1918 წლიდან ცხოვრობდა თბილისში, რედაქტორობდა ჟურნალ „მეოცნებე ნიამორებს“ (1919—1924), წლების მანძილზე თავმჯდომარეობდა საქართველოს მწერალთა კავშირის მთარგმნელობით სექციას და გაზეთ „ზარია ვოსტოკას“ მხატვრული ლიტერატურისა და ხელოვნების განყოფილებას. ლექსების წერა სტუდენტობიდან დაიწყო. წერდა რუსულ ენაზე. პირველი ქართული ლექსი 1915 წელს გამოაქვეყნა გაზეთ „მეგობარში“. მის შემოქმედებაში გამოვლინდა ქართული სიმბოლისტური პოეზიის იდეურ-თემატიკური და მხატვრული მოტივები. ლექსების პირველი კრებული 1919 წელს გამოსცა. ეს იყო ქართული სიმბოლისტური პოეზიის ყველაზე ტიპური ლექსების კრებული. 20-იანი წწ. დამდეგიდან პოეტის შემოქმედებაში დაიწყო „მიწასთან დაბრუნების“ ხანა, მან ახლებურად გაიაზრა პოეტური ხელოვნების პრინციპები. საგულისხმოა გაფრინდაშვილის წერილები შოთა რუსთაველზე, დავით გურამიშვილზე, ნიკოლოზ ბარათაშვილზე. ქართულად თარგმნა ეჟენ პოტიეს, იოჰან ვოლფგანგ გოეთეს, ჰაინრიხ ჰაინეს, ვიქტორ ჰიუგოს, ედგარ ალან პოს, ალექსანდრე პუშკინის, მიხაილ ლერმონტოვის, ალექსანდრე ბლოკის, ვლადიმერ მაიაკოვსკისნაწარმოებები. რუსულად თარგმნა და 1923 წელს ცალკე წიგნად გამოსცა ნიკოლოზ ბარათაშვილის ლექსები. თბილისში გამოიცა ვალერიან გაფრინდაშვილის კრებულები: „ლექსები“ (1926), „ლექსები“ (1937), „რჩეული“ (1956), ხოლო 1990 — კრებული, სადაც ლექსებთან ერთად შევიდა პოემა, თარგმანები, ესეები, წერილები მწერლის არქივიდან.

დაკრძალულია დიდუბის პანთეონში.